Theoretical modeling of heterolytic mechanism for H2 production: A detailed investigation of Cobalt(II)-polypyridyl catalyst
| dc.contributor.advisor | Durğun, Yeliz Gürdal | |
| dc.contributor.author | Kiser, Ayas | |
| dc.date.accessioned | 2025-01-06T17:11:29Z | |
| dc.date.available | 2025-01-06T17:11:29Z | |
| dc.date.issued | 2022 | |
| dc.department | Enstitüler, Lisansüstü Eğitim Enstitüsü, Biyomühendislik Ana Bilim Dalı | |
| dc.description | Lisansüstü Eğitim Enstitüsü, Biyomühendislik Ana Bilim Dalı, Biyomühendislik Bilim Dalı | |
| dc.description.abstract | Hidrojen (H2) molekülü biyokütle, su ve biyokarbonun içerisinde doğal olarak bulunan bir enerji taşıyıcısıdır. Güneş enerjisi ise bitkilerin fotosentez mekanizmalarında doğal olarak kullandıkları en yaygın bulunan enerji kaynağıdır. Araştırmacılar doğanın önemli bir olayı olan fotosentezin ışıklı reaksiyonlarındaki kusursuz H2 üretme yolağından ilham almışlardır. Fotosentezin su indirgeme mekanizmasını taklit etmek amacıyla çok çeşitli geçiş metalleri kullanılmıştır. Buna rağmen araştırmacılar, kobalt bazlı fotokatalizörleri keşfedene kadar, fiyat/performans açısından tatmin edici bir cevap bulamamışlardır. Yakın zamanda, Kobalt bazlı fotokatalizörler kullanılarak fotokatalitik su indirgemesi üzerine bir çok araştırma yapılmıştır. Bu bağlamda, tezimizde düzgün dörtyüzlü koordinasyona ve çoklu piridil grubuna sahip Co-bazlı katalizörün su indirgeme, bir diğer adıyla, H2 üretme mekanızması Ab-initio moleküler dinamik, Yoğunluk Fonksiyoneli Teorisi ve Serbest Enerji Pertürbasyon Teorisi kullanılarak incelenmiştir. Bu tezdeki amacımız, oktahedral koordinasyondaki düzenlemenin etkisini açıklığa kavuşturmak ve ayrıca, heterolitik H2 üretme mekanizmasının yolaklarından ikisi olan ECEC ve EECC mekanizmalarını karşılaştırmaktır. Dolayısıyla, çalışma boyunca, hidrojen üretim döngüsünün ECEC ve EECC mekanizmaları değerlendirilerek, mekanizmanın her ara adımı simüle edilmiş ve ayrıca Co-bazlı su indirgeme katalizörünün çevresindeki çözelti tepkisi incelenmiştir. Buna ek olarak, her iki mekanizmanın her bir adımının elektronik yapıları ek simülasyonlar uygulanarak analiz edilmiştir. Elektron transferi için Marcus Teorisi kullanılmış ve indirgenme serbest enerjileri hesaplanmıştır. | |
| dc.description.abstract | Hydrogen (H2) molecule is a remarkable carrier of energy that is found naturally in biomass, water, and hydrocarbon. Solar energy is the most abundant energy source, which plants inherently uses to feed their photosynthesis mechanisms. Hereupon, researchers gain inspiration of these nature's great event, the light reactions of impeccable H2 production pathway of photosynthesis. In order to mimick the water reduction mechanism of photosynthesis, various transition metals have been employed. However, a satisfactory solution couldn't been found in the terms of price/performance ratio. Recently, researchers have investigated photocatalytic water reduction by taking advantage of Cobalt based photocatalysts. In this connection, by applying Ab-initio Molecular Dynamics simulations as well as Density Functional Theory, and Free Energy Perturbation Theory, we investigate water reduction, also known as H2 production, mechanism of Co-based poly-pyridyl catalyst having perfect octahedral coordination. At this thesis, our aim is to clarify the effect of regulation at octahedral coordination and compare the two pathways of, ECEC and EECC, H2 production mechanism. Consequently, for the hydrogen production cycle, both ECEC and EECC mechanisms are utilized and each intermediate step is simulated in order to determine the allowed spin states as well as solvent response around the reaction center of Co-based water reduction catalyst investigated. Furthermore, by performing additional simulations the electronic structures of each intermediate step of both mechanisms have been analyzed. Reduction free energies have been calculated using Marcus theory of electron transfer. | |
| dc.identifier.endpage | 76 | |
| dc.identifier.startpage | 1 | |
| dc.identifier.uri | https://tez.yok.gov.tr/UlusalTezMerkezi/TezGoster?key=sELqxhTlFGAjsbjOuuiyCJSVX8Gj16cK-ZrNsG7AUVq-Q1I2afKAk5Td-kJn06_R | |
| dc.identifier.uri | https://hdl.handle.net/20.500.14669/50 | |
| dc.identifier.yoktezid | 747886 | |
| dc.language.iso | en | |
| dc.publisher | Adana Alparslan Türkeş Bilim ve Teknoloji Üniversitesi | |
| dc.relation.publicationcategory | Tez | |
| dc.rights | info:eu-repo/semantics/openAccess | |
| dc.snmz | KA_20241211 | |
| dc.subject | Kimya Mühendisliği | |
| dc.subject | Chemical Engineering | |
| dc.title | Theoretical modeling of heterolytic mechanism for H2 production: A detailed investigation of Cobalt(II)-polypyridyl catalyst | |
| dc.title.alternative | H2 üretimi heterolitik mekanizmasının teorik modellemesi: Kobalt(II)-polipiridil katalizörünün detaylı olarak incelenmesi | |
| dc.type | Master Thesis |
