Yurtsever, Hüsnü Ardaİloğlu, Onur2025-01-062025-01-062022https://tez.yok.gov.tr/UlusalTezMerkezi/TezGoster?key=CG8WvdvvxJP04Unr7YecfyYzd2sa92vF_JfFzEdXuvwupXAEoYPlpwV56kuXqPKBhttps://hdl.handle.net/20.500.14669/304Fen Bilimleri Enstitüsü, Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalıİnsanlığın sürekli artan enerji talebi nedeniyle fosil yakıtların aşırı kullanımı, fosil yakıtların yerini yenilenebilir ve yeşil enerji kaynaklarına bırakmadığı takdirde kısa sürede geri dönüşü olmayan küresel ısınmaya neden olacaktır. Suyun parçalanmasıyla hidrojen eldesini, karbondioksitin fotoindirgemesiyle metanol, etanol veya formik asit gibi yenilenebilir yakıtların üretilebilmesini sağlayan fotokatalizin küresel ısınmaya bir çözüm olması beklenmektedir. Fotokatalitik malzemelerin tasarımı ve üretimi, bir fotokatalitik işlemin verimliliğinde ve uygulanabilirliğinde merkezi bir rol oynamaktadır. Bu çalışmanın amacı titanyum dioksit (TiO2) ve zeolitik imidazolat kafes-8 (ZIF-8) bazlı aktif fotokatalitik ince filmler tasarlamak, üretmek ve fotokatalitik uygulamalardaki etkinliklerini belirlemektir. TiO2'in yüksek verimli bir fotokatalizör olarak istenen özelliklere sahip olması ve hidrojen depolama ve gaz ayrımı gibi gazları içeren uygulamalarda kullanımını sağlayan ZIF-8'in mikro gözenekli yapısının olması gibi nedenlerle bu iki malzeme kompozit bir fotokatalitik yapı oluşturulması için seçilmiştir. Bu özellikler, fotokatalizörün su ayırma ve karbondioksit indirgeme reaksiyonlarında yüksek aktivitelere sahip olmasını sağlayacak gerekli özelliklerdir. Bu çalışmada, nanokompozit ince filmler, basit bir daldırma kaplama yöntemi ile şeffaf ince filmler ve partiküler ince filmler olmak üzere iki farklı yapıda üretilmiştir. Birinci bölümde öncelikle TiO2 tabakası için optimum ısıl işlem sıcaklığı ve optimum tabaka sayısı belirlenmiştir. Bir sonraki aşamada, TiO2 tabakası üzerinde ZIF-8 büyütülmüş ve ZIF-8 büyümesi için optimum kristal oluşum süresi ve çinko/metilimidazol oranları belirlenmiştir. ZIF-8/TiO2 kompozit ince filmlerin fotokatalitik performansını artırmak için ayrıca bakır, seryum, çinko ve demir katkılı TiO2 filmleri de sentezlenmiş ve performansları belirlenmiştir. Bu filmlerin fotokatalitik performansları, su parçalama ve karbondioksit indirgeme ile karşılaştırıldığında daha kolay, hızlı ve daha ucuz bir fotokatalitik aktivite belirleme yöntemi olan metilen mavisi bozundurması ile belirlenmiştir. Fotokatalitik performans belirleme deneyleri, ZIF-8/TiO2 filmlerinin en yüksek fotokatalitik aktivitelerinin % 1 seryum, çinko, demir veya bakır katkılı TiO2 filmlerle hazırlanan filmlerle elde edildiğini göstermiştir. İkinci bölümde, partiküler ince filmler daha önce sentezlenen ZIF-8, ticari TiO2 tozu Degussa P25 ve titanyum öncülü (titanyum izopropoksit) kullanılarak sentezlenmiştir. Bu bölümde optimum tabaka sayısı ve ısıl işlem sıcaklığı belirlenmiştir. X-ışını Fotoelektron Spektroskopisi, X-ışını Kırınımı, UV-Vis Spektroskopisi ve Taramalı Elektron Mikroskobu gibi karakterizasyon teknikleri ile yapısal özellikler ve fotokatalitik aktivite arasındaki ilişki bu çalışmalarla ortaya konmuştur. En yüksek aktivite (% 78), 5 katmanlı ZIF-8/P25/TiO2 kompozit yapıya sahip 500?C'de ısıl işlem görmüş partiküler ince film ile elde edilmiştir. Karakterizasyon çalışmaları, ZIF-8'in oksitlendiğini ve N katkılı TiO2 veya ZnO yapısının elde edildiğini göstermiştir. Bu filmin bant genişiliğinin de diğer filmlere kıyasla çok düşük (2,14 eV) olduğu bulunmuştur, bu da bu filmin ışığı diğer filmlerden daha verimli bir şekilde soğurduğunu göstermektedir. Ayrıca, Ag-ZIF-8/P25/TiO2 kompozit ince film hazırlamak için gümüş katkılı ZIF-8 de sentezlenmiş ve bu filmin veriminin ZIF-8/P25/TiO2'den daha düşük (% 72) olduğu belirlenmiştir.Excessive use of fossil fuels due to the constantly growing energy demand of mankind causes global warming which will be irreversible soon if fossil fuels are not replaced with renewable and green energy sources. Photocatalysis is expected to be a solution to global warming by which hydrogen can be produced by water splitting or renewable fuels such as methanol, ethanol or formic acid can be produced by photoreduction of carbon dioxide. Design and production of photocatalytic materials play a central role in the efficiency and feasibility of a photocatalytic process. The aim of this study is to design and prepare active photocatalytic thin films based on titanium dioxide (TiO2) and zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8) and determine their activities in photocatalytic applications. The desired properties of TiO2 as a highly efficient photocatalyst and microporous structure of ZIF-8 which makes it a promising material in the use of gas involving processes such as hydrogen storage and gas separation are the main reasons for choosing them as the constitents of a composite photocatalytic material. These properties would provide the desired properties that will make the photocatalyst have high activities in water splitting and carbon dioxide reduction reactions. In this study, nanocomposite thin films were prepared in two different forms, transparent and particulate thin films, by a simple dip coating method. In the first part, the optimum heat treatment temperature and the optimum number of layers were initially determined for the preparation of TiO2 layer. ZIF-8 was next grown on TiO2 layer and optimum crystal formation time and zinc/methylimidazole ratios were determined for ZIF-8 growth. In order to increase the photocatalytic performance of ZIF-8/TiO2 composite thin films, copper, cerium, zinc and iron doped TiO2 films were also synthesized and their performances were evaluated. Photocatalytic performances of these films were determined by methylene blue degradation which is an easier, fast and cheaper photocatalytic activity determination method compared to water splitting and carbon dioxide reduction. Photocatalytic performance determination experiments showed that the highest photocatalytic activities of ZIF-8/TiO2 films were obtained with the films prepared by using 1 % cerium, zinc, iron or copper doped TiO2 films. In the second part, particulate thin films were prepared by using previously synthesized ZIF-8, a commercial TiO2 powder Degussa P25 and titanium precursor (titanium tetraisopropoxide). In this part, the optimum number of layers and heat treatment temperature were determined. The relation between the photocatalytic activity and structural properties was revealed by characterization techniques such as X-ray Photoelectron Spectroscopy, X-ray Diffraction, UV-Vis Spectroscopy and Scanning Electron Microscopy throughout these studies. The highest activity (78 %) was obtained with the particulate thin film heat treated at 500?C having 5 layers of ZIF-8/P25/TiO2 composite structure. The characterization studies indicated that ZIF-8 was oxidized and N doped TiO2 or ZnO structure was formed. The band gap of this film was also found to be very low (2.14 eV) compared to those of other films which indicated that this film absorbs light more efficiently than the other films. Silver doped ZIF-8 was also synthesized to prepare an Ag-ZIF-8/P25/TiO2 composite thin film and the efficiency of this film was determined to be 72 % which was lower than ZIF-8/P25/TiO2.eninfo:eu-repo/semantics/openAccessMühendislik BilimleriEngineering SciencesMaster Thesis801720973